IOCAS-IR  > 海洋生态与环境科学重点实验室
低氧环境下海水溶解无机氮的转化机制探析
田东凡
Subtype硕士
Thesis Advisor李学刚
2020-05-21
Degree Grantor中国科学院大学
Place of Conferral中国科学院海洋研究所
Degree Name理学硕士
Degree Discipline海洋化学
Keyword溶解无机氮 低氧 转化机制 厌氧氨氧化 梯烷脂
Abstract

       最新的研究表明,在最近50年内大洋中的氧逸失了2%左右,由此导致大洋区最小含氧带不断扩张,同时在近岸海域发现的低氧区数量在不断增加。而对全球大洋氮循环的研究发现,大洋输入和输出的氮存在严重的不平衡,有相当一部分氮会通过多种氧化-还原作用生成为N2或N2O从大洋中流失。尽管大洋低氧区被认为是发生氮流失的最主要区域,但到目前为止对低氧区内氮的转换过程和影响因素仍然缺乏清晰的认识。为探索氮在低氧环境中的生物地球化学循环过程,本研究首先采用实验室模拟培养的方法对低氧环境水体中氮的转化规律进行了探索。在测定不同溶解氧水平下上覆水体内溶解无机氮(DIN)及其他相关参数的基础上,对溶解无机氮在低氧水体不同阶段内的转化特征、所发生的主要反应及其所占比例进行了计算和分析,并进一步估算了海洋低氧带内氮的年损失总量。同时,建立了一套完整的有机质的提取方法,对不同溶氧环境下表层沉积物中梯烷核心脂和正构烷烃进行了检测,分析了梯烷核心脂对厌氧氨氧化作用的指示效果及其在不同阶段内的变化规律,探讨了正构烷烃在不同溶氧环境内的转化特征及其与氮转化的关系。主要获得如下研究结论:

       1.在本培养体系内,水体中氮的转化与溶解氧水平密切相关。在低氧环境下厌氧氨氧化作用是影响氮转化的关键过程,而在溶解氧饱和度较高的环境内,好氧反硝化作用是影响DIN转化的关键过程。

    在低氧环境下,水体内氮的变化可分为三个阶段,分别为硝酸盐异化还原为铵(DNRA)和反硝化作用阶段、厌氧氨氧化作用和反硝化作用阶段、厌氧氨氧化作用阶段。在第一阶段内(第1~10天),低氧水体中NH4+的浓度不断上升而NO2-NO3-的浓度均不断降低,由于本实验低氧环境内所设置的溶氧浓度对反硝化作用和厌氧氨氧化作用可产生抑制作用,且水体内含有一定浓度的H2S,推断DNRA反应在铵盐上升以及硝酸盐、亚硝酸盐下降过程中具有一定的贡献作用,同时计算后得知该阶段内还应存在一定程度的反硝化作用。最终数据表明,该阶段内通过DNRA和反硝化作用所还原的硝酸盐的比例应小于40:60,含氮气体的生成量应高于11.63 μmol/L。在二阶段内(第11~36天),主要发生的反应为厌氧氨氧化作用和反硝化作用,且二者的比例应大于69:31。在第三阶段的反应过程中(第37~64天),主要发生的反应为厌氧氨氧化作用。铵盐浓度在该阶段前期快速增加,且上升节点与亚硝酸盐的低值点相吻合,说明当水体中的NO2-被耗尽后,沉积物矿化输入的亚硝酸盐不足以维持原有的厌氧氨氧化速率,使得原有厌氧氨氧化作用有所减弱。后期NH4+的浓度则保持波动稳定状态,水体中NO3-/ NO2-浓度也不会存在积累。利用本阶段内稳定后的DIN转化特征为基础对全球OMZ海域内氮的丢失总量进行估算后可知,在全球低氧海域内氮的流失总量约为240~260 Tg/a,计算结果较高于前人的估计值,说明海洋氮预算的失衡程度比目前已知的更为严重。

    在溶解氧饱和或近饱和的环境中,DIN的变化可划分为好氧反硝化、异养硝化-好氧反硝化两个阶段。在氧饱和或近饱和的正常含氧环境中,氮的相关反应基本一致,系统内微生物活动也较为相似。多种因素的分析结果表明,在第一阶段内(第1~18天),水体中存在氧和硝酸盐的共呼吸/共代谢过程,且其反应速率要高于硝化速率。同时,沉积物表面微还原环境的形成也会抑制其内部的硝化作用、促进反硝化作用。而第二阶段内(第19~64天)的主要反应则为异养硝化-好氧反硝化反应。在这两个正常氧含量系统中,该阶段内铵盐存在一个迅速下降并再次稳定的变化过程,这是因为当NO2-NO3-被消耗完后,体系内微生物群落会随之发生一定的变化,而当其对NH4+的消耗速率增加至超过矿化作用所能提供的NH4+的最高生成速率时,即可造成铵盐浓度的降低。综合分析培养过程中的实际环境因素后,认为此时体系内异养硝化和好氧反硝化作用可同时进行,使矿化作用所生成的NH4+直接转化为含氮气体逸出体系。而上覆水体中DIN亦已达到最终的稳定状态。

        2.在低氧环境下厌氧氨氧化作用的特征性有机物——梯烷核心脂的含量在表层沉积物中呈现增加趋势,其主要来源于上层水体内的厌氧氨氧化作用;正构烷烃的变化与水体内厌氧氨氧化作用强度密切相关。

    在低氧环境下沉积物中的梯烷核心脂应主要来源于上层水体内的厌氧氨氧化作用,其含量随培养时间的增加而增加,与上覆水体中营养盐的变化趋势整体一致。检测结果显示,随着培养时间的增加,在低氧、氧近饱和以及氧饱和的三个培养体系内,梯烷脂的基本组分C18-[5]-ladderane FAME)、C18-[3]-ladderane FAME)、C20-[5]-ladderane FAME)以及C20-[3]-ladderane)的组成并未发生改变,但低氧环境内的梯烷脂含量不断上升,其变化趋势分别与营养盐变化的第二阶段厌氧氨氧化作用和反硝化作用以及第三阶段厌氧氨氧化作用相对应,推测该低氧环境表层沉积物内的梯烷核心脂应主要来源于上层水体内的厌氧氨氧化作用。当培养体系处于较高含氧状态时,梯烷脂的含量整体维持稳定状态,且稳定后低氧环境上覆水体内的厌氧氨氧化反应速率与表层沉积物内梯烷核心脂的生成速率之间的转换系数应不小于314.61~416.77 (nmol·ng)/(g·L),对应核心脂的沉积速率应不大于0.12~0.17 ng/(g·m2·d),该转换系数和沉降速率适用于上下水体分层并不明显的低氧水域。

    正构烷烃在三个培养体系内的降解过程大致可分为两个阶段,且初步分析后认为其在低氧环境/后期内的变化与水体内厌氧氨氧化作用强度密切相关在反应前期(第1~30天),由于长碳链烷烃具有高的抗降解性,故L/H值变化幅度较小、后峰群整体较为稳定;在反应后期(第31~120天),由于多种降解反应同时作用且无外源输入,使得长碳链正构烷烃的含量明显降低,且L/H值出现较大增幅。由于藻类残体被降解且细菌可选择性降解脂肪酸生成正构烷烃,使沉积物内C15的含量在反应前期迅速增加并成为主碳峰,后期又通过生物因素和蒸发因素的协同作用而缓慢降低。在正常含氧环境内上述反应的变化速率和幅度均明显高于低氧环境,表明生物的有氧呼吸作用在烷烃的降解过程中占有相当大的贡献。将低氧环境内正构烷烃总含量和后峰群C21~C33)含量的变化与上覆水体内DIN的变化相结合后发现,中/后期内正构烷烃的变化速率与水体内厌氧氨氧化作用的强度密切相关,推测可能是由于梯烷脂的生成(或厌氧氨氧化生物生物活性的增加)会对正构烷烃的富马酸盐降解过程起到一定促进作用所导致的。而在溶解氧饱和度较高的环境内,正构烷烃总含量和后峰群含量的变化进一步证明了好氧微生物的生物氧化降解过程的存在。

Subject Area海洋生物学
MOST Discipline Catalogue理学::海洋科学
Pages81
Funding ProjectSpecial Project of Science and Technology Basic Resources Survey - China Ministry of Science and Technology[2017FY100802] ; Aoshan Science and Technology Innovation Project of Qingdao Ocean Science and Technology National Laboratory[2016ASKJ14] ; Aoshan Science and Technology Innovation Project of Qingdao Ocean Science and Technology National Laboratory[2016ASKJ14] ; Special Project of Science and Technology Basic Resources Survey - China Ministry of Science and Technology[2017FY100802]
Language中文
Table of Contents第1章 绪论 1 1.1 海洋低氧环境内氮收支不平衡 2 1.2 厌氧氨氧化作用及其生物标志物梯烷脂 5 1.2.1 厌氧氨氧化作用的发现及影响因素 5 1.2.2 厌氧氨氧化菌特征标志物梯烷脂的构成及其指示意义 8 1.3 不同溶氧环境下正构烷烃的降解及其指征意义 12 1.3.1 正构烷烃的来源及影响因素 12 1.3.2 正构烷烃的物源分析手段 13 1.3.3 不同溶氧环境内正构烷烃的降解反应 15 1.4 本论文的研究内容与研究意义 17 第2章 材料与方法 19 2.1 实验室模拟培养 19 2.1.1 样品采集点的选定 19 2.1.2 培养装置及方法 20 2.2 沉积物中生物标志物的分离提取 21 2.2.1 实验试剂 21 2.2.2 分离方法 22 2.2.3 实验设备 24 2.3 生物标志物的检测分析 24 2.3.1 梯烷核心脂 24 2.3.2 正构烷烃 25 第3章 基于模拟实验的低氧海水中溶解无机氮的转化过程 27 3.1 水环境参数的变化 27 3.2 上覆水中溶解无机氮、溶解无机磷以及H2S的变化 28 3.3 硝酸盐异化还原为铵和反硝化反应阶段 31 3.4 厌氧氨氧化和反硝化反应阶段 34 3.5 厌氧氨氧化反应阶段 36 3.6 全球OMZ海域氮丢失量的估算 37 3.7 小结 38 第4章 沉积物中特征有机物对厌氧氨氧化的指示作用研究 40 4.1 表层沉积物中梯烷脂与厌氧氨氧化的相关性研究 40 4.2 表层沉积物中正构烷烃的特征参数变化及其与厌氧氨氧化的相关性研究 43 4.3 小结 48 第5章 结论与展望 51 5.1 主要结论 51 5.2 不足与展望 53 参考文献 55 致谢 66 作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果 68
Document Type学位论文
Identifierhttp://ir.qdio.ac.cn/handle/337002/164681
Collection海洋生态与环境科学重点实验室
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GB/T 7714
田东凡. 低氧环境下海水溶解无机氮的转化机制探析[D]. 中国科学院海洋研究所. 中国科学院大学,2020.
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